Книжное собрание музея образовано на базе личной библиотеки Алексея Александровича Бахрушина. Ещё в начале ХХ в. знатоки характеризовали его театральную библиотеку как наиболее полную и значительную в своём роде. Позднее в книжное собрание влились библиотеки актрисы Г.Н. Федотовой, режиссёров и театральных деятелей Н.А. Попова и С.В. Виноградова, декоратора Большого театра К.Ф. Вальца, историка театра А.А. Ярцева и некоторые другие. От дочери Ф.И. Шаляпина Ирины Фёдоровны поступили книги из библиотеки великого русского певца. Уже в наши дни фонд пополнился книжными коллекциями профессора В.А. Филиппова, коллекционера И.Ф. Боярского, собранием литературы по дягилевской антрепризе Н.И. Эльяша. Из-за границы получены в дар ценные издания от антрепренёра Л.Д. Леонидова и балерины Э. Курнанд. В настоящее время книжный фонд ГЦТМ насчитывает более 95 000 единиц хранения, среди них свыше 35 000 – фонд редкой книги. Хронологически фонд включает литературу на русском и иностранных языках от конца XVII в. до наших дней. Помимо книг и журналов по истории театра и произведений писателей-драматургов, широко представлены издания по общим вопросам культуры и искусства. Уникальна коллекция русских театральных изданий XVIII в., в том числе комплект «Российского театра» (СПб., 1786-1794). Интереснейший материал для исследователей представляет собрание репертуарных пьес из библиотеки театрального бюро Е.Н. Рассохиной. В музее хранятся книги, принадлежавшие корифеям отечественного театра – П.С. Мочалову, М.С. Щепкину, В.Ф. Комиссаржевской, М.Н. Ермоловой. Среди раритетов библиотеки – первые издания произведений Д.И. Фонвизина, А.С. Пушкина, А.С. Грибоедова, Н.В. Гоголя, А.Н. Островского, А.П. Чехова и др. Библиографическими редкостями являются «Драматический словарь» (М., 1787), сборник «Театр для пользы юношества» (М., 1779-1780), экземпляр запрещённой трагедии Я.Б. Княжнина «Вадим Новгородский», издания XVIII в. пьес иностранных авторов Метастазио, Локателли, Прата, Бонекки. Богата редкостями коллекция книг на иностранных языках. Среди прочего в ней есть малотиражные художественные издания, посвящённые творчеству Л.С. Бакста, балетным постановкам антрепризы С.П. Дягилева, звёздам русского балета Анне Павловой и Вацлаву Нижинскому. В обширной коллекции книжных автографов – имена крупнейших писателей, актёров, режиссёров: А.Н. Островского, А.В. Сухово-Кобылина, А.П. Чехова, К.С. Станиславского, А.Я. Таирова, Л.В. Собинова, Т. Сальвини, Э. Верхарна, Вс. Мейерхольда.